Trò Chơi Cân Não kể về Jiro Kato, một sĩ quan quân đội xuất sắc nhưng lại đang phải đối mặt với sự trừng phạt do không chấp hành mệnh lệnh cấp trên. Anh bất ngờ được một tổ chức bí mật có tên là D. Kikan giải cứu, sau khi đồng ý gia nhập và trở thành gián điệp cho họ. Sau khi hoàn thành khóa huấn luyện Jiro được phái đi lấy cắp cuốn Sổ Đen từ viên đặc vụ sứ quán Mĩ – Graham. Trà trộn vào thành phố đa sắc màu “Devil’s Metropolis” Jiro phải cùng lúc đối mặt với một người phụ nữ bí ẩn tên Rin, tình báo Hoàng Gia Anh, quân tình báo Soviet và cả quân đội Nhật Bản.
