Phim Phi Brain: Kami No Puzzle Ss1 xoay quanh Daimon Kaito, 1 nam sinh yêu thích những câu đố (puzzle) đang học tại học viện Root. Một ngày, chủ tịch hội học sinh chỉ dẫn cậu tới 1 khu vực đổ nát dưới lòng đất của trường, tại đó cậu cùng với cô bạn gái Nonoha cùng nhau giải 1 câu đố được xem là "không thể giải được", do một tổ chức tình báo bí hiểm tên POG làm ra. Khi giải nó thành công, Kaito trở thành 1 "người giải đố", và từ đây cậu phải hợp tác với những người giải đó khác chống lại những bí ẩn mà POG đặt ra trên toàn thế giới.
