Học Viện Phù Thủy Nhỏ, Little Witch Academia: Một trái tim tin tưởng là phép thuật của bạn! - đây là những từ mà thần tượng của Atsuko "Akko" Kagari, phù thủy nổi tiếng Shiny Chariot, đã nói với cô ấy trong một màn trình diễn ma thuật năm trước. Kể từ đó, Akko đã sống bằng những lời này và khao khát trở thành một phù thủy giống như Shiny Chariot, một thứ có thể khiến mọi người mỉm cười. Do đó, ngay cả nền tảng không kỳ diệu của cô cũng không ngăn cản cô đăng ký học tại Học viện Phép thuật Luna Nova.
Tuy nhiên, khi một Akko vui mừng cuối cùng cũng đến trường mới của cô ấy, chuyến đi có bất cứ điều gì nhưng trơn tru. Sau cuộc hành trình nguy hiểm của mình, cô kết bạn với Lotte Yansson nhút nhát và Sucy Manbavaran mỉa mai. Để thỏa mãn tối đa của mình, cô cũng phát hiện ra cây đũa phép của Chariot, thanh Shiny Rod, mà cô tự làm. Thật không may, thời gian của cô tại Luna Nova sẽ chứng minh khó khăn hơn Akko có thể tin. Cô hoàn toàn từ chối ở lại với những người bạn khác, đặc biệt là đối thủ tự xưng, Diana Cavendish xinh đẹp và có năng khiếu, vì vậy cô dựa vào quyết tâm của mình để bù đắp cho hành vi liều lĩnh và vô cảm trong phép thuật của cô.
Trong một thời gian khi phù thủy đang trên đà suy giảm, Little Witch Academia theo sau những chuyến trốn thoát huyền diệu của Akko và những người bạn của cô khi họ biết được ý nghĩa thực sự của việc là một phù thủy.
