Câu chuyện xoanh quanh cậu học sinh tên Naoe Riki. Cha mẹ của Riki qua đời từ khi còn nhỏ, bỏ lại cậu bơ vơ và tủi hờn. Thế rồi cậu được cứu bởi một nhóm trẻ cũng chạc tuổi cậu, gồm 3 con trai và một con gái, gọi là Little Buster. Nhóm trẻ này chuyên chiến đấu chống lại quỷ dữ và thực thi công lý. Trưởng nhóm là Natsume Kyousuke, có cô em gái tên là Rin. Hai thành viên kia là Inohara Masato và Miyazawa Kengo. Họ là bạn, nhưng đồng thời cũng là đối thủ. Họ đã ở bên Riki những khi cậu cần, đưa cậu trở thành thành viên thứ 5 của Little Buster. Giờ đây, cả nhóm đang học năm thứ 2 cấp 3, chỉ trừ Kyousuke đang học năm 3.
